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粒子物理博士論文開(kāi)題報(bào)告
粒子物理研究比原子核更深層次的微觀世界中物質(zhì)的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)等。本文將介紹粒子物理博士論文開(kāi)題報(bào)告。
粒子物理博士論文開(kāi)題報(bào)告：
一、選題背景
在宏觀水溶液中，溶質(zhì)在水中一般體現(xiàn)為分散狀態(tài)，聚集狀態(tài)或過(guò)飽和狀態(tài)。分散狀態(tài)通常指溶質(zhì)均勻分布在溶液中，即溶質(zhì)之間的關(guān)聯(lián)性較小;如果考察溶質(zhì)的局域濃度或局域密度分布，除去靠近容器邊界部分的分子會(huì)吸附到容器的壁上，即體現(xiàn)出較強(qiáng)的局域濃度或局域密度外，在其它部分的局域濃度或局域密度不因考察位置的變化而體現(xiàn)出不同。典型的例子如溶解在水中的甲醇，氯化鈉鹽溶液或者其他溶解度較高的物質(zhì)。聚集狀態(tài)通常指溶質(zhì)通過(guò)一定的相互作用，如氫鍵，范德瓦爾斯相互作用，庫(kù)倫靜電相互作用或者π π相互作用堆積在一起，形成比較穩(wěn)定的，具有一定堆積結(jié)構(gòu)的聚集體。原子之間的關(guān)聯(lián)性較強(qiáng)。典型而又常見(jiàn)的例子是空氣中的小液滴。這里水分子通過(guò)氫鍵相互作用形成比較穩(wěn)定水分子團(tuán)簇;一些非極性的分子，如氮?dú)猓谒谐３Ｒ揽糠兜峦郀査瓜嗷プ饔脮?huì)堆積成各向同性的團(tuán)簇;當(dāng)溶解在水中的離子達(dá)到溶解極限時(shí)，離子間的關(guān)聯(lián)成為主導(dǎo)因素，它們就會(huì)依靠較強(qiáng)的靜電相互作用形成有序的堆積結(jié)構(gòu)，并以晶體的方式從溶液中析出;維持生命過(guò)程的氨基酸，多肽，蛋白質(zhì)，當(dāng)結(jié)構(gòu)中含有平面的苯環(huán)結(jié)構(gòu)，就使得π π堆積成為可能。過(guò)飽和狀態(tài)是溶質(zhì)體現(xiàn)出的一種亞穩(wěn)的臨界現(xiàn)象，是指在一定溫度，一定壓力下，當(dāng)溶液中的溶質(zhì)的濃度已經(jīng)超過(guò)該溫度，壓力下溶質(zhì)的溶解度，而溶質(zhì)仍然不析出的現(xiàn)象。過(guò)飽和溶液之所以能夠存在，是因?yàn)槿苜|(zhì)缺乏在溶液中形成成核中心的條件。要在均一的分散相中形成一個(gè)新的有一定結(jié)構(gòu)的團(tuán)簇相，必須限制溶質(zhì)的運(yùn)動(dòng)，這是消耗熵值的過(guò)程。這樣才能創(chuàng)造出一個(gè)新的界面。由于相互作用和界面能之間的競(jìng)爭(zhēng)，導(dǎo)致要形成新相，必須跨越自由能壘。如果能壘較高，熱擾動(dòng)就難以使系統(tǒng)跨過(guò)能壘，新相的形成就是稀有事件。因此，就常常需要較長(zhǎng)的時(shí)間，或者根本不可能自發(fā)的出現(xiàn)新的相。這樣的過(guò)飽和溶液是亞穩(wěn)定的，當(dāng)加入外界干擾，如用力搖晃，攪拌，振動(dòng)或者一小塊同成分的晶體時(shí)，就會(huì)促使亞穩(wěn)定相向更穩(wěn)定的結(jié)晶相或者聚集相轉(zhuǎn)變。
二、研究目的和意義
溶液中的溶質(zhì)的行為一直是研究的熱門(mén)領(lǐng)域。溶質(zhì)的關(guān)聯(lián)狀態(tài)：分散狀態(tài)，聚集裝態(tài)和過(guò)飽和狀態(tài)，它們涉及到我們生活中的方方面面，也直接關(guān)系到生產(chǎn)制造，等技術(shù)領(lǐng)域。特別的，雙親分子的聚集行為，形成的各種自組裝結(jié)構(gòu)，小到納米顆粒，膠束，再到磷脂細(xì)胞膜雙層結(jié)構(gòu)，大到肉眼可見(jiàn)的功能型材料，無(wú)一不在發(fā)揮著重要的作用。受限空間廣泛存在于自然界中，細(xì)胞中蛋白質(zhì)的大分子間，礦物中，土壤中的縫隙，人工納米器械中的孔洞等。由于受限空間的存在，原子可以自由活動(dòng)的區(qū)域就受到了限制，也因此會(huì)產(chǎn)生許多新奇的現(xiàn)象。比如甲醇和水的不完全溶解現(xiàn)象，碳納米管中的超快水流，碳納米管的開(kāi)關(guān)效應(yīng)，界面的反常潤(rùn)濕行為。因此，我們提出的問(wèn)題是：在受限空間中，溶質(zhì)的關(guān)聯(lián) 為會(huì)受到影響嗎?相比于宏觀情況，在受限空間 溶液中，是否會(huì)體現(xiàn)出不同?溶質(zhì)的關(guān)聯(lián)狀態(tài)和很多因素有關(guān)，比如物質(zhì)本身的屬性，界面的性質(zhì)等。在目前的研究中，我并不打算一一把它們弄清楚。我們旨在通過(guò)對(duì)雙親分子的研究，從物理的層面揭示出受限空間這個(gè)因素是如何影響溶質(zhì)關(guān)聯(lián)狀態(tài)的。
三、本文研究涉及的主要理論
分子動(dòng)力學(xué)方法就是在已知粒子間相互作用勢(shì)能的形式，每個(gè)粒子的初始坐標(biāo)和速度的前提下，根據(jù)牛頓定律求解方程，獲得之后每一時(shí)刻，每一個(gè)粒子的坐標(biāo)和速度。系統(tǒng)達(dá)到平衡時(shí)，如果把不同時(shí)刻的數(shù)據(jù)視為許多樣本，通過(guò)樣本平均后，即可以得到對(duì)于體系的統(tǒng)計(jì)描述。這種方法依賴于計(jì)算機(jī)的計(jì)算能力，硬盤(pán)和內(nèi)存容量。和實(shí)驗(yàn)相比，成本低，能在較短時(shí)間內(nèi)獲取大量樣本。可以在幾個(gè)納米的尺度內(nèi)獲得原子的定量描述。對(duì)于所研究的體系沒(méi)有太大的限制，既可以是幾個(gè)粒子的少體系統(tǒng)，也可以是大量粒子的多體系統(tǒng)。和蒙特卡洛方法相比，計(jì)算量大，占用存儲(chǔ)多。分子動(dòng)力學(xué)基于牛頓力學(xué)，這對(duì)于大多數(shù)量子效應(yīng)不明顯的系統(tǒng)是可行的。但是，氫原子因?yàn)橘|(zhì)量小，質(zhì)子的運(yùn)動(dòng)常常是非局域化的，比如在氫鍵中，質(zhì)子可以穿透能壘發(fā)生質(zhì)子轉(zhuǎn)移。低溫下的氦原子也同樣具有高頻震動(dòng)的量子效應(yīng)。對(duì)于這些情況，分子動(dòng)力學(xué)不能給出好的描述。電子是處在基態(tài)的。基于波恩-奧本海默的近似，分子動(dòng)力學(xué)中的勢(shì)能僅僅依賴于原子核的坐標(biāo)。也就是說(shuō)，當(dāng)原子核的坐標(biāo)發(fā)生改變時(shí)，電子可以很快的調(diào)整分布，以使得系統(tǒng)能量最低。相互作用形式是成對(duì)疊加的。非鍵相互作用可以成對(duì)疊加。這個(gè)要求忽略掉了多體相互作用。比如電子極化。在這里只能考慮平均的效應(yīng)。邊界條件可能會(huì)引入非物理的內(nèi)容。周期性邊界條件保證了粒子數(shù)守恒，但這樣做并不代表模擬的是無(wú)限大的體系，它人為的增加了粒子間的關(guān)聯(lián)。
自組裝是指在無(wú)外場(chǎng)條件下，依靠物質(zhì)間的相互作用，自發(fā)形成具有特定結(jié)構(gòu)的過(guò)程。這個(gè)過(guò)程有如下的特點(diǎn)：涉及的物質(zhì)可以是原子，分子，離子，或是顆粒;物質(zhì)之間的相互作用可以是范德瓦爾斯作用或是氫鍵;最終的結(jié)構(gòu)具有一定的有序性，和初始結(jié)構(gòu)相比，自由能較低。自組裝結(jié)構(gòu)廣泛存在于自然界和生產(chǎn)過(guò)程中。在材料領(lǐng)域，一些典型的自組裝例子包括分子晶體，膠體顆粒，自組裝單層。生物方面，比如功能型多肽，磷脂雙分子層等。雙親分子結(jié)構(gòu)中包含親水基團(tuán)和烷烴鏈，因而同時(shí)具有“親水”和“親油”的特性而得名。在文獻(xiàn)中常稱作“親水頭”和“疏水尾”。表面活性劑作為一種常用的雙親分子，常用于污垢洗滌，功能型材料制備和石油開(kāi)采。在水中，雙親分子可以自組裝成特殊的結(jié)構(gòu)，比如膠束，脂質(zhì)體和雙分子層。這些結(jié)構(gòu)都有一個(gè)共同的特點(diǎn)：親水基團(tuán)暴露于結(jié)構(gòu)表面，疏水基團(tuán)隱藏于結(jié)構(gòu)內(nèi)部。已經(jīng)有研究致力于表征這些自組裝結(jié)構(gòu)，并解釋結(jié)構(gòu)的成因。在本章中，我們將首先回顧非受限空間中的球形自組裝結(jié)構(gòu)的理論。這是一種宏觀情況下常見(jiàn)的情況。因此只需要考慮團(tuán)簇的吉布斯自由能即可。然而在受限空間中，溶質(zhì)數(shù)目有限，分子進(jìn)入或離開(kāi)團(tuán)簇會(huì)對(duì)團(tuán)簇外分子的濃度產(chǎn)生顯著的影響，進(jìn)而又會(huì)影響聚集過(guò)程。因此，我們需要發(fā)展一套新的理論用以描述受限空間中團(tuán)簇的自組裝現(xiàn)象。在這個(gè)新的理論中，不僅要計(jì)算團(tuán)簇的吉布斯自由能，更重要的是需要考慮團(tuán)簇外的分子對(duì)系統(tǒng)自由能的貢獻(xiàn)。
四、本文研究的主要內(nèi)容及研究框架
(一)本文研究的主要內(nèi)容
本文主要研究納米受限空間對(duì)水溶液中溶質(zhì)關(guān)聯(lián)行為的影響。我們以典型的雙親分子-戊醇和己醇分子為主要研究對(duì)象，采用分子動(dòng)力學(xué)模擬的方法，觀察并分析了它們?cè)诩{米受限空間水溶液中表現(xiàn)出的關(guān)聯(lián)行為。接著我們建立并發(fā)展出物理模型，對(duì)戊醇分子表現(xiàn)出的各種關(guān)聯(lián)狀態(tài)給予了解釋。不僅如此，基于已經(jīng)觀察到的戊醇分子的動(dòng)力學(xué)關(guān)聯(lián)狀態(tài)和演化過(guò)程，我們對(duì)文獻(xiàn)中已經(jīng)廣泛使用的四種雙親分子團(tuán)簇法則作了比較，并給出了在選擇團(tuán)簇判據(jù)表征團(tuán)簇結(jié)構(gòu)及其動(dòng)力學(xué)行為上的一些建議。本論文的工作可以分成七個(gè)章節(jié)：第一章介紹宏觀溶液中傳統(tǒng)的溶質(zhì)關(guān)聯(lián)狀態(tài)，即分散狀態(tài)，聚集狀態(tài)和過(guò)飽和狀態(tài)，及其在物理，化學(xué)和生物領(lǐng)域中的重要性。由于受限空間的廣泛存在于自然界和技術(shù)生產(chǎn)中，我們進(jìn)一步引出有關(guān)受限空間內(nèi)容的討論，最后引出我們要研究的問(wèn)題;第二章介紹研究中用到的方法-分子動(dòng)力學(xué)模擬的理論框架及其基本原理;第三章首先介紹在解釋水溶液中雙親分子的聚集，自組裝方面的已有的理論。然后重點(diǎn)介紹我們構(gòu)建的，針對(duì)受限空間水溶液中，雙親分子關(guān)聯(lián)行為的理論。每一種理論我們都詳細(xì)的給出了理論假設(shè)的基礎(chǔ)，從中可以明顯看出我們理論和已有理論的不同。特別的，我們?cè)敿?xì)列出了理論推導(dǎo)過(guò)程;第四章，利用分子動(dòng)力學(xué)模擬的方法，我們分別選擇典型的雙親分子-戊醇和己醇作為溶質(zhì)，展現(xiàn)了由于受限空間的存在，水溶液中溶質(zhì)表現(xiàn)出一種新的關(guān)聯(lián)行為-“自發(fā)雙向可逆轉(zhuǎn)變”。緊接著探索了這種轉(zhuǎn)變和受限空間大小的關(guān)系。最后根據(jù)我們發(fā)展的理論給出了“自發(fā)雙向可逆轉(zhuǎn)變”這個(gè)新現(xiàn)象出現(xiàn)的原因。第五章，我們把我們發(fā)展的理論推廣到宏觀的情況，并以醇類分子為例，研究了不同鏈長(zhǎng)的醇類分子的臨界成核數(shù)目和成核能壘。第六章，我們比較并評(píng)估了文獻(xiàn)中常用的四種雙親分子團(tuán)簇法則適用性范圍。通過(guò)把第四章中發(fā)現(xiàn)的戊醇分子表現(xiàn)出的動(dòng)力學(xué)關(guān)聯(lián)狀態(tài)，特別是“自發(fā)雙向可逆轉(zhuǎn)變”作為參照系統(tǒng)，給出了在雙親分子團(tuán)簇判據(jù)選擇上的一些建議。第七章對(duì)本文的研究?jī)?nèi)容作了簡(jiǎn)要的總結(jié)，并對(duì)后續(xù)工作作了展望。
(二)本文研究框架
本文研究框架可簡(jiǎn)單表示為：
五、寫(xiě)作提綱
摘要 7-9
Abstract 9-11
第一章 引言 16-27
1.1 研究背景和意義 16-23
1.1.1 溶質(zhì)關(guān)聯(lián)狀態(tài)和分類 16-17
1.1.2 溶質(zhì)關(guān)聯(lián)狀態(tài)的重要性 17-21
1.1.3 納米受限空間導(dǎo)致的新現(xiàn)象 21-23
1.2 研究目的 23-24
1.3 研究方法 24-26
1.4 研究?jī)?nèi)容概述 26-27
第二章 分子動(dòng)力學(xué)方法介紹 27-43
2.1 引言 27-28
2.2 分子動(dòng)力學(xué)方法介紹 28-41
2.2.1 什么是分子動(dòng)力學(xué)方法 28
2.2.2 分子動(dòng)力學(xué)方法的優(yōu)缺點(diǎn) 28-29
2.2.3 分子動(dòng)力學(xué)的流程 29
2.2.4 力場(chǎng)的描述 29-34
2.2.4.1 成鍵相互作用 29-31
2.2.4.2 非成鍵相互作用 31-34
2.2.5 蛙跳算法 34
2.2.6 控溫算法 34-37
2.2.6.1 Berendsen 控溫方法 34-36
2.2.6.2 Velocity-rescale 控溫方法 36
2.2.6.3 Nose-Hoover 控溫方法 36-37
2.2.7 壓力控制方法 37-38
2.2.7.1 Berendsen 控壓方法 37-38
2.2.7.2 Parrinello-Rahman 控壓方法 38
2.2.8 色散修正 38-41
2.2.8.1 能量項(xiàng)的修正 39-40
2.2.8.2 位力和壓力修正 40-41
2.3 水模型 41-43
第三章 受限空間中的雙親分子的自組裝理論 43-53
3.1 引言 43
3.2 非受限空間中團(tuán)簇的吉布斯自由能 43-49
3.2.1 經(jīng)典成核理論 43-44
3.2.2 Chandler 的自組裝團(tuán)簇理論 44-46
3.2.3 我們給出的團(tuán)簇吉布斯自由能 46-49
3.3 受限空間中雙親分子的吉布斯自由能 49-51
3.4 受限空間效應(yīng)的再討論 51-53
第四章 納米受限空間中雙親分子溶液的相變 53-78
4.1 引言 53
4.2 受限空間戊醇，己醇溶液的分子動(dòng)力學(xué)模擬研究 53-65
4.2.1 受限空間中戊醇分子的動(dòng)力學(xué)過(guò)程 53-62
4.2.1.1 系統(tǒng)介紹 53-54
4.2.1.2 模擬參數(shù)設(shè)置 54-55
4.2.1.3 團(tuán)簇識(shí)別方法介紹 55
4.2.1.4 不同溶質(zhì)數(shù)目下的溶質(zhì)關(guān)聯(lián)現(xiàn)象 55-58
4.2.1.5 聚集態(tài)中團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)描述 58-60
4.2.1.6 分散態(tài)的性質(zhì) 60-62
4.2.1.6.1 溶質(zhì)的局域濃度分布 60-61
4.2.1.6.2 溶質(zhì)周圍水分子的密度分布 61-62
4.2.2 受限空間中己醇分子的動(dòng)力學(xué)過(guò)程 62
4.2.3 受限空間的尺度效應(yīng) 62-65
4.3 受限空間戊醇，己醇溶液相變的理論解釋 65-78
4.3.1 理論與模擬的對(duì)接方法介紹 65-67
4.3.2 戊醇分子理論與模擬的對(duì)接 67-75
4.3.2.1 戊醇分子相關(guān)參數(shù)的確定 67-68
4.3.2.2 戊醇分子理論擬合曲線 68-69
4.3.2.3 不同關(guān)聯(lián)狀態(tài)的自由能圖 69-71
4.3.2.4 理論曲線對(duì)于參數(shù)的敏感性 71-72
4.3.2.5 理論模型在其它體積下的預(yù)測(cè) 72-75
4.3.3 己醇分子理論與模擬的對(duì)接 75-78
4.3.3.1 己醇分子相關(guān)參數(shù)的確定 75-76
4.3.3.2 己醇分子理論擬合曲線 76-78
第五章 納米受限雙親分子自組裝理論向宏觀情況的推廣和驗(yàn)證 78-85
5.1 引言 78
5.2 臨界成核數(shù)目和成核能壘 78-79
5.3 我們的雙親分自組裝理論向宏觀情況的推廣 79-85
5.3.1 醇類分子臨界成核數(shù)目和成核能壘的預(yù)測(cè) 79-85
5.3.1.1 醇類分子的相關(guān)參數(shù)求解 79-83
5.3.1.2 醇類分子臨界成核數(shù)目的成核能壘 83-85
第六章 雙親分子團(tuán)簇識(shí)別方法的比較 85-93
6.1 引言 85-86
6.2 四種雙親分子團(tuán)簇判據(jù)的比較 86-91
6.2.1 模擬方法介紹 86
6.2.2 結(jié)果和討論 86-91
6.3 四種團(tuán)簇法則的總結(jié)和評(píng)估 91-93
第七章 總結(jié)和展望 93-97
7.1 內(nèi)容提要 93-94
7.2 論文結(jié)論 94-96
7.3 工作展望 96-97
參考文獻(xiàn) 97-107
六、本文研究進(jìn)展(略)
七、目前已經(jīng)閱讀的主要文獻(xiàn)
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